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https://tede.ufam.edu.br/handle/tede/10728
Full metadata record
DC Field | Value | Language |
---|---|---|
dc.creator | Lacerda, Dayane Izabelita Santos | - |
dc.creator.Lattes | http://lattes.cnpq.br/4582916460614206 | eng |
dc.contributor.advisor1 | Couceiro, Paulo Rogério da Costa | - |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/0117665735282078 | eng |
dc.contributor.referee2 | Pardauil, Juliana de Jesus Rocha | - |
dc.contributor.referee2Lattes | http://lattes.cnpq.br/8724780715753048 | eng |
dc.contributor.referee3 | Rios, Emerson da Costa | - |
dc.contributor.referee3Lattes | http://lattes.cnpq.br/8791195940411823 | eng |
dc.contributor.referee4 | Nunomura, Sérgio Massayoshi | - |
dc.contributor.referee4Lattes | http://lattes.cnpq.br/6054286603565488 | eng |
dc.contributor.referee5 | Souza, Renato Henrique de | - |
dc.contributor.referee5Lattes | http://lattes.cnpq.br/1108446279263711 | eng |
dc.date.issued | 2019-01-25 | - |
dc.identifier.citation | LACERDA, Dayane Izabelita Santos. Material mesoporoso MCM-41 sintetizado a partir da biossílica extraída do cauxi da Amazônia como catalisador na produção de biodiesel. 2019. 139 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal do Amazonas, Manaus (AM), 2019. | eng |
dc.identifier.uri | https://tede.ufam.edu.br/handle/tede/10728 | - |
dc.description.resumo | A síntese de materiais mesoporosos, tipo MCM-41, devido às suas amplas aplicações em áreas como adsorventes, catalisadores e liberação controlada de fármacos. Embora o MCM-41 seja facilmente sintetizado, demonstre alta estabilidade térmica e tenha uma elevada área superficial com um grande volume de poros, suas limitações, relacionadas principalmente à baixa acidez, podem ser melhoradas por meio da impregnação de heteropoliácidos (HPA) ou zircônia sulfatada (SO4^(2-)/ZrO2). No presente estudo, as amostras de MCM-41 foram hidrotermalmente sintetizadas usando uma mistura de sílica biogênica, NaOH e brometo de cetiltrimetilamônio (CTAB), com a sílica proveniente de espículas da esponja de água doce (Metania kiliani). Esta fonte alternativa, conhecida como "cauxi", possui um teor de sílica de 90 %. Os catalisadores foram preparados pela impregnação aquosa de ácido 12-tungstofosfórico comercial (HPW) e zircônia sulfatada sintetizada (ZS) em diferentes proporções (5, 10, 15, 20 e 30 %) em MCM-41 previamente preparada. Os materiais foram extensivamente caracterizados por técnicas como FRX, DRX, FTIR, MEV e análise de adsorção/dessorção de N2 (métodos BET e BJH). A MCM-41 foi adicionalmente caracterizada por MET. Os catalisadores foram testados na reação de esterificação do ácido oleico com metanol. Os resultados das análises indicaram a eliminação completa do CTAB após a calcinação da MCM-41. Os espectros de infravermelho confirmaram a presença dos grupos característicos da peneira molecular, mostraram a presença dos principais grupos da peneira molecular, enquanto a DRX identificou as fases presentes nos catalisadores, incluindo MCM-41 (estrutura hexagonal; P6mm) característica dos materiais mesoporosos, HPW (cúbica) e uma mistura de fases de ZS (tetragonal e monoclínica). Os difratogramas revelaram reflexões alargadas, indicando a presença de fases amorfas devido à mistura dos materiais. A análise BET mostrou a presença de mesoporos com elevada área superficial, especialmente na MCM-41 calcinada. O planejamento experimental fatorial 23 foi conduzido para investigar os melhores parâmetros (tempo de 5 h, razão molar de 1:14 e 5 % de catalisador) na influência reacional e cinética da reação de conversão de ácido oleico em biodiesel a 65 ºC (fixo). Para o catalisador PCHPW30, o rendimento de biodiesel por titulação foi de 89% e por FTIR foi de 82%, respectivamente. Por outro lado, para o catalisador PCZS30 foi obtido 61% por FTIR. Os estudos cinéticos indicaram que ambos os catalisadores apresentam um perfil de pseudo-segunda ordem. Em resumo, a pesquisa demonstrou a obtenção bem-sucedida da fase hexagonal da MCM-41 e a viabilidade da impregnação com ácido 12-tungstofosfórico e zircônia sulfatada para a síntese dos catalisadores estudados, com destaque para a influência do teor de catalisador nas reações de esterificação. | eng |
dc.description.abstract | The synthesis of mesoporous materials, such as MCM-41, due to its wide applications in areas like adsorbents, catalysts, and controlled drug release. Although MCM-41 is easily synthesized, exhibits high thermal stability, and possesses a large surface area with significant pore volume, its limitations, primarily related to low acidity, can be improved through the impregnation of heteropolyacids (HPA) or sulfated zirconia (SO_4^(2-)/ZrO_2). In the present study, MCM-41 samples were hydrothermally synthesized using a mixture of biogenic silica, NaOH, and cetyltrimethylammonium bromide (CTAB), with the silica derived from the spicules of the freshwater sponge (Metania kiliani). This alternative source, known as "cauxi," contains 90% silica. Catalysts were prepared by aqueous impregnation of commercial 12-tungstophosphoric acid (HPW) and synthesized sulfated zirconia (ZS) in different proportions (5, 10, 15, 20, and 30%) on the previously prepared MCM-41. The materials were extensively characterized using techniques such as XRF, XRD, FTIR, SEM, and N2 adsorption/desorption analysis (BET and BJH methods). Additionally, MCM-41 was characterized by TEM. The catalysts were tested in the esterification reaction of oleic acid with methanol. Analytical results indicated the complete removal of CTAB after the calcination of MCM-41. Infrared spectra confirmed the presence of characteristic molecular sieve groups, while XRD identified the phases present in the catalysts, including MCM-41 (hexagonal structure; P6mm), HPW (cubic), and a mixture of ZS phases (tetragonal and monoclinic). The diffraction patterns revealed broadened reflections, indicating the presence of amorphous phases due to the material mixture. BET analysis demonstrated the presence of mesopores with high surface area, especially in calcined MCM-41. A 2³ factorial experimental design was conducted to investigate the optimal parameters (time, molar ratio, and catalyst content) on the reactional and kinetic influence of the oleic acid conversion reaction into biodiesel. The 2³ factorial experimental design was conducted to investigate the best parameters (5-hour reaction time, 1:14 molar ratio, and 5% catalyst) influencing the reaction and kinetics of oleic acid conversion to biodiesel at a fixed temperature of 65 ºC. For the PCHPW30 catalyst, the biodiesel yield was 89% by titration and 82% by FTIR, respectively. On the other hand, for the PCZS30 catalyst, a yield of 61% was obtained by FTIR. Kinetic studies indicated that both catalysts exhibited pseudo-second-order profiles. In summary, the research demonstrated the successful synthesis of the hexagonal phase of MCM-41 and the feasibility of impregnation with 12-tungstophosphoric acid and sulfated zirconia for the studied catalysts. The study highlighted the significant influence of catalyst content on esterification reactions. | por |
dc.description.sponsorship | FAPEAM - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado do Amazonas | eng |
dc.format | application/pdf | * |
dc.thumbnail.url | https://tede.ufam.edu.br/retrieve/82160/TESE_DayaneLacerda_PPGQ.pdf.jpg | * |
dc.language | por | eng |
dc.publisher | Universidade Federal do Amazonas | eng |
dc.publisher.department | Instituto de Ciências Exatas | eng |
dc.publisher.country | Brasil | eng |
dc.publisher.initials | UFAM | eng |
dc.publisher.program | Programa de Pós-graduação em Química | eng |
dc.rights | Acesso Aberto | - |
dc.rights.uri | https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ | pt_BR |
dc.subject.cnpq | CIENCIAS EXATAS E DA TERRA: QUIMICA: FISICO-QUIMICA | eng |
dc.title | Material mesoporoso MCM-41 sintetizado a partir da biossílica extraída do cauxi da Amazônia como catalisador na produção de biodiesel | eng |
dc.type | Tese | eng |
dc.subject.user | Cauxi | por |
dc.subject.user | MCM-41 | por |
dc.subject.user | Catálise | por |
dc.subject.user | Esterificação | por |
Appears in Collections: | Doutorado em Química |
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